张华彬Adv Mater:构筑Ru-Ov结构促进光催化还原CO2选择性生成CH4
纳米技术 纳米 2024-12-11

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光催化还原CO2制备CH4是直接将温室气体转化为化学品的可持续路线,但是由于光催化还原CO2反应的热力学和动力学挑战,导致光催化还原CO2制备CH4面临巨大挑战。

有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授等报道构筑Ru-Ov活性位点,实现了改变光催化还原CO2的产物选择性。

本文要点:

(1)

通过修饰不饱和Ru单原子位点的方式,在TiO2表面构筑Ru-Ov活性位点,这种活性位点能够稳定关键的反应中间体、促进局部传质的双功能。

(2)

通过原位光谱表征和DFT理论计算,表明氧空穴(Ov)位点阻碍*CO脱附,Ru促进抽取质子。这种Ru-Ov结构不仅降低反应的整体活化能,而且改变反应路线,将产物从CO变成CH4Ru-Ov/TiO2在光催化还原CO2的反应中比TiO2的CH4产率提高195.4倍,而且CH4选择性提高81 %。

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参考文献

Chengyang Feng, Miao Hu, Shouwei Zuo, Jun Luo, Pedro Castaño, Yuanfu Ren, Magnus Rueping, Huabin Zhang, Ru-OV Site-Mediated Product Selectivity Switch for Overall Photocatalytic CO2 Reduction, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202411813

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202411813


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