缩小有机太阳能电池与其无机和钙钛矿对应物之间的效率差距需要详细了解激子解离和电荷分离过程、能量损失机制以及无序效应的影响。此外，在两个或多个分子离域的激发和局部三重态所起的作用仍有待明确。为了解决这些问题，亚利桑那大学Veaceslav Coropceanu、Jean-Luc Brédas将分子动力学模拟与密度泛函理论计算相结合，对代表性PM6:Y6混合物中的电荷产生和电荷复合进行了全面分析，描述了损失机制，并评估了无序对电子过程的影响。
本文要点：
1) 该方法允许鉴定Y6准分子态，这些态可以有效地解离成空穴-电子分离距离大于传统供体：受体界面电荷转移态的状态。在形成Y6扭曲构象时会出现低能缺陷态，这会对Y6的化学稳定性和器件性能产生负面影响。
2) 研究发现，通过非对偶复合形成的局部三重态可以有效转移回三重CT态，为最终解离成自由电荷开辟了道路。总之，该工作为PM6:Y6活性层内的电荷动力学提供了宝贵见解。
Saied Md Pratik et.al Analysis of the charge generation and recombination processes in the PM6:Y6 organic solar cell EES 2024
DOI: 10.1039/D4EE03815K
https://doi.org/10.1039/D4EE03815K
