虽然分子光催化剂太阳能转化取得显著进展,但是如何通过非贵金属复合物实现光催化全反应仍然是个挑战。
有鉴于此,中南大学王平山教授、刘叠副教授等报道通过三苯胺修饰的2,2′,6′,2′′-三吡啶配体和Zn配位,设计并且合成了一种新型头-尾(head-to-tail)结构的贵金属-非贵金属复合物。
这种复合物具有穿过空间的电荷转移,能够在可见光光照射作用,形成长寿命激发态,并且产生相互分离的氧化还原位点。这种分子具有特别低的激子结合能,因此作为优异的单分子光催化剂,实现光催化合成H2O2。
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通过精确的分子结构设计,这个分子在大气气氛实现了高达8862 μmol g-1 h-1的生成H2O2速率。这项研究首次实现了单个分子光催化剂高效率光合成H2O2。这项研究为光催化能量转换提供了新型范式,为分子光催化剂的设计提供独特的理念。
参考文献
Fan Fu, Yongxin Liu, Mingliang Liu, Zhengguang Li, Wanying Zhong, Yaqin Li, Kaixiu Li, Jun Wang, Yongchao Huang, Yiming Li, Wei Liu, Yi Zhang, Kaisong Xiang, Hui Liu, Pingshan Wang*, and Die Liu*, Non-noble Metal Single-Molecule Photocatalysts for the Overall Photosynthesis of Hydrogen Peroxide, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09445
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09445