湖南大学&西安交通大学Angew:氧化吩噻嗪COF模拟辅酶Q光催化合成H2O2
纳米技术 纳米 2024-12-24

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通过人工酶工程模拟天然酶是微调光催化剂性能的有力策略,而通过原子精度控制操纵电子转移系统则具有挑战性。

有鉴于此,湖南大学方煜教授、西安交通大学金尚彬教授报道了一系列基于氧化吩噻嗪(PTH)核心的共价有机框架(COF),作为模拟辅酶Q的平台,通过精细逐步调整其氧化还原状态来实现。

本文要点:

(1)

与PTH-S-COF相比,氧化递增硫位点的COF表现出更高的电荷转移效率,促进了向O2的有效电子供体,有助于合成H2O2

(2)

值得注意的是,PTH-SO2-COF的合成速率达到了7755 μmol g-1 h-1,比PTH-S-COF提高720 %。此外,在牺牲剂的情况下,合成H2O2速率迅速增加到13565 μmol g-1 h-1这个效率超过大多数报道的光活性COF材料的性能

原位表征和模拟计算验证说明,三种生成H2O2途径(2e- ORR、4e- OER和4e- ORR)都参与生成H2O2这项研究通过模拟人工酶,为开发高性能COF基光催化剂提供了一条新途径。

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参考文献

Yaoyao Peng, Lewang Yuan, Kang-Kai Liu, Zong-Jie Guan, Shangbin Jin, Yu Fang, Photosynthesis of H2O2 using Phenothiazine-Based Covalent-Organic Frameworks Mimicking Coenzyme Q, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202423055

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423055


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