NO3-电催化还原是一种绿色可持续的方法,有助于处理废水中的工业污染物,而且能够生产有价值的化学品。但是,质子耦合电子转移过程的缓慢动力学导致反应的能垒高,转换效率低。
有鉴于此,天津大学邹吉军教授、青岛科技大学张永超副教授等报道合成了缺硒FeSe2/Fe3O4异质结,这种异质结催化剂在还原0.1 M硝酸盐反应表现出优异的电化学性能,优于目前报道的大多数催化剂。
缺少硒的FeSe2/Fe3O4的高活性来自FeSe2和Fe3O4之间的协同作用实现了NO3-的接力催化还原。其中,缺少硒的FeSe2有助于NO3-脱氧和氢化,Fe3O4促进H2O分解提供质子(氢原子),共同促进NO3RR。
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通过在线微分电化学质谱(DEMS)、原位拉曼和DFT计算,证实缺少硒的FeSe2/Fe3O4(100)上NO3RR转化为NH3的最佳途径。这种接力催化策略为处理高浓度硝酸盐废水提供了一种潜在的方法。
参考文献
Yue Du, Haijiao Lu, Jinting Wu, Yalong Zou, Zhen-Feng Huang, Ji-Jun Zou, Tiansheng Mu, Jian Gao, Xiao-Dong Zhu, Yong-Chao Zhang, Selenium-Deficient FeSe2/Fe3O4 Electrocatalyst for Nitrate Reduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202420903
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202420903