CO₂和H₂O直接光催化转化为高价值的C₃化学品具有广泛前景，但是由于C₁-C₁和C₂-C₁偶联过程的内在困难，而且人们对于潜在的反应机制不清楚，因此如何转化为C₃化合物仍然具有挑战性。

有鉴于此，西安交通大学郭烈锦院士、刘亚副研究员等报道了一种以分散的Cu单原子为特征的Cu-ZnS光催化剂的设计和合成。

本文要点：

（1）

通过Cu单原子与S原子配位，能够形成电荷分布可调控的独特Cu-S-Zn活性位点，有利于与表面吸附中间体之间的相互作用。这种结构改善*COCHCO中间体的稳定性，促进*COCHCO与*CO偶联，在热力学和动力学上看，Cu-ZnS表面形成*COCOCHCO都更有利。鉴定了多种关键的C₃中间体，包括*COCHCO、*OCCCO和*CHCHCO，给出了CO₂转化为CH₃CH₂COOH的明确反应路径。

（2）

Cu-ZnS光催化剂实现了0.45 µmol h^-1的CO₂到CH₃CH₂COOH的转化率，基于电子的产物选择性达到91.2 %。而且，当加入三乙醇胺，产率提高为16.9 µmol h^-1，选择性为99.8%。这些发现强调了调节多碳偶联过程的重要性，以实现二氧化碳高效光催化转化为C₃产物，为可持续化学合成的未来发展提供帮助。

参考文献

Fuxia Huang, Feng Wang, Ya Liu, Liejin Guo, Cu-ZnS Modulated Multi-Carbon Coupling Enables High Selectivity Photoreduction CO₂ to CH₃CH₂COOH, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202416708

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202416708