多相催化中，微环境与活性位点同样重要。研究发现，化学反应的催化活性显著受到碳纳米管（CNT）的限域空间影响，一些反应具有优异的活性，但是另一些反应的催化活性降低。合理设计限域催化必须对限域微环境的作用更加准确的理解。但是，受限催化剂的结构复杂性和与微环境的相互作用阻碍了人们揭示试验背后的化学原理。

有鉴于此，中国科学院大连化物所肖建平研究员、傅笑言等通过机器学习加速，对碳纳米管在各种反应气氛下的限域催化进行大正则蒙特卡罗（GCMC）模拟。GCMC模拟的统计结果证实碳纳米管内部的电子相互作用（结合能）比外部情况弱的一个普遍特征。

本文要点：

（1）

通过使用随机森林（RF，Random Forest）模型，确定在受限空间内催化剂键长的缩短是主要因素，导致结合能减少、d带中心朝低能量方向移动。

（2） 

使用键长变化作为简化的描述符的微动力学模型能够成功再现看似矛盾的对同一反应的增强和抑制的实验现象。

参考文献

Chenyu Yang, Xiaoyan Fu, Dong Luan, Jianping Xiao, Towards Rational Design of Confined Catalysis in Carbon Nanotube by Machine Learning and Grand Canonical Monte Carlo Simulations, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202421552

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421552