将塑料转化为单原子催化剂是一种很有前景的策略，可将废弃塑料升级回收为具有附加值的功能材料。有鉴于此，阿德莱德大学王少彬教授、段晓光博士等通过一锅催化热解高密度聚乙烯废品，制备出一种具有原子级分散FeN₄Cl位点（Fe─N/Cl─C）的石墨烯单原子催化剂。

本文要点：

（1）

与没有轴向Cl配体的Fe─N─C催化剂相比，Fe─N/Cl─C催化剂展现出更高的TOF转化频率和归一化活性（K_ac）。实验测试和DFT理论计算都表明，轴向引入氯精细调节了FeN₄位点的配位环境，并且由于电导率的提高和自旋态的调控，增强了对过一硫酸盐（PMS）的活化能力。

（2）

原位表征和Raman光谱和FTIR红外光谱技术结果表明，PMS通过电子转移过程被Fe─N/Cl─C催化剂活化。在铁位点形成的关键PMS*中间体有效提升了催化剂表面的氧化还原能力，从而实现对多种污染物的快速降解。这种非自由基氧化方式确保了对目标污染物的高选择性和高化学利用效率。在柱式反应器中的连续运行结果同样表明Fe─N/Cl─C+PMS体系在实际水处理中的高效性和稳定性。

参考文献

Shiying Ren, Yantao Wang, Lei Shi, Xin Xu, Shuang Zhong, Kunsheng Hu, Hongyu Zhou, Zhong-Shuai Zhu, Peng Zhou, Wenjie Tian, Jian Zuo, Jiabao Yi, Xiaohong Guan, Xiaoguang Duan, Shaobin Wang, Transforming Plastics to Single Atom Catalysts for Peroxymonosulfate Activation: Axial Chloride Coordination Intensified Electron Transfer Pathway, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202415339

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415339