甲烷直接羰基化制乙酸为将天然气升级转化为便于运输的液态化学品提供了一条很有前景的途径，其中高效的甲烷活化和可控的C-C偶联都至关重要，但是具有非常大的挑战。
有鉴于此，中国科学院大连化物所邓德会研究员、于良研究员、崔晓菊副研究员等报道MoS2限域的Rh-Zn原子对与TiO2协同，实现了CH4与CO和O2高效光催化羰基化合成乙酸。
本文要点：
（1）
该过程得到高达152.0 μmol gcat-1 h-1的乙酸产率，62.0 h-1的TOF频率，选择性高达96.5 %，性能比以往的光催化甲烷羰基化过程更好。
（2）
机理研究揭示Rh-Zn的协同作用于TiO2的光激发电子在生成乙酸产物起到的关键作用。O2在Zn位点通过质子耦合电子转移(PCET)发生光还原，生成活性羟基物种，促进甲烷解离为CH3，之后CH3物种容易与相邻Rh位点的吸附CO偶联，生成乙酸的关键中间体（乙酰基）。
参考文献
Li, Y., Liu, H., Mao, J. et al. MoS2-confined Rh-Zn atomic pair boosts photo-driven methane carbonylation to acetic acid. Nat Commun 16, 487 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-54061-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54061-z
