高熵合金纳米粒子(HEA-NPs)在催化过程中表现出良好的性能,因为它们的多金属位点确保了高固有活性和原子效率。然而,在原子水平上控制合成均匀的多金属集合仍然具有挑战性。
近日,哈尔滨工业大学(深圳)Yidi Chen,阿德莱德大学Xiaoguang Duan成功地将HEA-NPs负载到氮掺杂碳载体(HEA)上,并开创了过氧单硫酸盐(PMS)活化应用以驱动类芬顿氧化。HEAs-PMS系统可在宽pH范围内实现超快速污染物去除,并具有很强的抗现实水干扰能力。此外,非自由基HEAs-PMS系统通过聚合途径选择性地将酚类物质转化为高分子量产物。
文章要点
1)独特的非矿化机制显着降低了PMS消耗,并实现了高达213.4%的高电子利用效率。
2)进一步的DFT计算和实验分析表明,HEA-NPs中的Fe和Co是与PMS复合以进行活化的主要催化位点,而Ni、Cu和Pd则作为电荷介质促进电子转移。
3)HEA上产生的PMS*复合物具有高氧化还原电位,可驱动氮掺杂石墨烯载体上空间分离的苯酚氧化形成苯氧基自由基,随后通过聚合反应触发高分子聚合物产物的形成。
本研究为水处理提供了工程化的HEA催化剂,氧化剂消耗量和排放量较低。
参考文献
Yao, Z., Chen, Y., Wang, X. et al. High-entropy alloys catalyzing polymeric transformation of water pollutants with remarkably improved electron utilization efficiency. Nat Commun 16, 148 (2025).
DOI:10.1038/s41467-024-55627-7
https://doi.org/10.1038/s41467-024-55627-7