固氮对人类社会和环境的可持续发展至关重要。由于N≡N键的化学惰性，传统的Haber-Bosch工艺在极端条件下运行，这使得在环境条件下进行固氮变得非常理想但具有挑战性。有鉴于此，厦门大学范凤茹教授、武汉大学魏振威教授、北京师范大学朱重钦教授等提出了一种超声波雾化微滴方法，该方法在合理设计的密封装置中，在环境条件下使用水和空气实现固氮，而不需要任何催化剂。

本文要点：

（1）

总固氮速率为6.99 μmol/h，还原产物为铵，氧化产物为亚硝酸盐和硝酸盐，副产物为过氧化氢，速率为4.29 μmol/h。

（2）

利用电子顺磁共振（EPR）光谱，我们捕获了反应物种，包括氢、羟基、单线态氧、超氧阴离子和NO自由基。结合原位质谱（MS）和同位素标记，我们证实了含氮中间体的存在，如HN═NOH^+•、H₂N-N(OH)₂^+•、HNO⁺和NH₂OH^+•。

在这些发现和理论计算的支持下，这项研究提出了一种自由基介导的氮歧化机制。对天然凝聚微滴的模拟也证明了氮的氧化还原固定。这种基于微滴的方法不仅为实际应用和可持续发展中的固氮提供了一条潜在的途径，而且加深了我们对天然氮循环的理解。

参考文献

Yanjie Wang, Jin Luo, Ye-Guang Fang, Zi-Ang Nan, Xi Cui, Ting Chen, Xiangbiao Zeng, Xiaofei Wang, Xianmeng Song, Jiawei Zhao, Weixin Li, Chen Zeng, Daliang Chen, Chongqin Zhu*, Zhenwei Wei*, Zhong-Qun Tian, and Feng Ru Fan*, Catalyst-Free Nitrogen Fixation by Microdroplets through a Radical-Mediated Disproportionation Mechanism under Ambient Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c15514

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15514