电催化反应将硝酸盐(NO3-)还原为高附加值NH3是一个涉及8 e-转移和众多中间体的复杂过程,对催化剂的优化具有重大的挑战。
有鉴于此,香港城市大学HO Johnny Chung Yin (何頌賢)教授等报道一种在原子水平上调节局部电子结构的多元素协同策略,在高熵合金(HEA)催化剂中创造了广阔的吸附能调控空间。
本文要点:
(1)
这种方法能够优化各种中间体的吸附和脱附,有效地克服了电催化还原硝酸盐高效合成NH3面临的反应能垒。HEA催化剂在电催化还原硝酸盐合成氨的电催化反应中,实现了高达94.5±4.3 %的法拉第效率,10.2±0.5 mg h-1 mgcat-1的产率。作者将HEA催化剂集成在一个三室电催化装置中,稳定工作的时间>250 h,该装置将电催化与氨回收装置相结合,用于连续制备NH3。
(2)
这项工作阐明了多功能HEA系统的催化机制,并通过规避吸附能量能量标度关系的局限,优化包括多个步骤的电催化反应提供新视角。
参考文献
Di Yin, Bowen Li, Boxiang Gao, Mengxue Chen, Dong Chen, You Meng, Shuai Zhang, Chenxu Zhang, Quan Quan, Lijie Chen, Cheng Yang, Chun-Yuen Wong, Johnny Chung Yin Ho, Overcoming Energy-Scaling Barriers: Efficient Ammonia Electrosynthesis on High-Entropy Alloy Catalysts, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202415739
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415739