通过改变同一光催化体系的反应条件,调控反应选择性和实现可切换选择性的可持续的化学转化和可再生能源转化提供了巨大的优势。
有鉴于此,加州大学伯克利分校杨培东教授等报道通过改变Ni助催化剂的浓度,使用硫化锌铟纳米晶体作为半导体光催化剂,研究了一种具有可调控选择性的高效光催化甲醇脱氢反应策略,实现了高选择性的制备甲醛或乙二醇。
本文要点:
(1)
控制实验结果表明,随着溶液相的Ni助催化剂浓度的变化,反应最初生成甲醛,能够作为最终的甲醛产物,或者作为中间体随后生成乙二醇。
(2)
反应机理研究结果表明离子型Ni助催化剂起到独特的作用(作为额外的竞争性吸收光电子),能够显著影响反应的选择性,同时Ni是光催化反应中明确的公认HER助催化剂。
报道的可切换的选择性为调控光催化反应选择性提供了新工具,这项研究深化了助催化剂的认识,展示了助催化剂能够起到多种催化活性的作用。
参考文献
Jie Luo, Cheng Zhu, Jialu Li, Jianbo Jin, Nathan E. Soland, Patrick W. Smith, Yu Shan, Alexander M. Oddo, Arifin Luthfi Maulana, Lihini Jayasinghe, Xinyu Chen, Tianle Wang, Jia-An Lin, Emily Lu, Bernd Schaefer, Matthias Schmalzbauer, Rui Zhang, Fabian Seeler, Carlos Lizandara-Pueyo, Jinghua Guo, and Peidong Yang*, Photocatalytic Methanol Dehydrogenation with Switchable Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c14413
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14413