在阳光下,利用由空气和水原位合成的过氧化氢 (H2O2) 对甲烷 (CH4) 进行光氧化,为生产绿色甲醇并储存间歇性太阳能提供了一种有吸引力的途径。然而,在常用的水相系统中,由于 CH4 气体和 H2O2 中间体在淹没界面处的可用性极低,光催化效率受到严重限制。
在这里,河北大学Jinhua Ye,Yuchen Hao,北京理工大学Bo Wang报道了一种原子修饰的金属有机骨架 (MOF) 膜纳米反应器,该反应器在网状开放框架中的气固界面处促进 CH4 直接光氧化为甲醇。
文章要点
1)研究表明,MOF 节点上共定位的单原子钯和铁之间的多米诺骨牌协同作用能够在没有液态水的情况下高效生成和原位利用 H2O2,从而避免 H2O2 稀释。同时,通过太阳能驱动的界面水管理优化的“可呼吸”MOF 膜提供了高通量通道,以促进有效的气体扩散和快速的甲醇解吸和转移。
2)结果,研究人员证明了 0.25 M 甲醇以统一选择性进行超过 210 小时的连续光合作用,实现了14.4 mmol/h/g的高甲醇生产率。
参考文献
Hao, Y., Chen, L., Liu, H. et al. Continuous photo-oxidation of methane to methanol at an atomically tailored reticular gas-solid interface. Nat Commun 16, 747 (2025).
DOI:10.1038/s41467-025-56180-7
https://doi.org/10.1038/s41467-025-56180-7