开发具有优异活性和稳定性的全固态受阻路易斯酸碱对（FLPs）无金属加氢催化剂仍然是一项重大挑战。有鉴于此，湘潭大学刘平乐教授、吕扬副教授等报道通过在还原氧化石墨烯表面制造碳缺陷和杂原子掺杂的策略，制备了B、N共掺杂的FLPs催化剂（De-rGO-N_xB_y），并将其应用于α,β-不饱和醛选择性加氢制备不饱和醇的反应中。

本文要点：

（1）

研究发现，以双氰胺和偏硼酸作为氮源和硼源，能够在还原氧化石墨烯表面构建富电子的吡啶氮（Lewis碱）和相邻的缺电子B-N（Lewis酸）位点，从而形成FLPs位点。更重要的是，构建的碳缺陷有助于吡啶氮/B-N FLPs位点的形成，提高催化加氢活性和对不饱和醇的选择性。

原位DRIFT和DFT计算表明，吡啶氮/B-N FLPs位点能够高效活化醛的C=O键和氢气分子，H-H键的解离能仅为0.53 eV。该催化剂在以环己醇及其衍生物为氢源的转移加氢反应中也表现出优异的催化性能。

（2）

这项研究为全固态FLPs无金属催化剂的设计与制备提供了新思路，推动了绿色合成不饱和醇的发展。

参考文献

Linhao Zhong, Xiaoqing Liao, Huaquan Huang, Haishuai Cui, Jinmei Huang, He’an Luo, Yong Pei, Yang Lv*, and Pingle Liu*, B, N Codoped Defective Reduced Graphene Oxide as a Highly Efficient Frustrated Lewis Pairs Catalyst for the Selective Hydrogenation of α,β-Unsaturated Aldehydes to Unsaturated Alcohols, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17103

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17103