Fe-N-C材料是具有前景的催化剂，替代价格昂贵的Pt催化剂用于可再生能源转化ORR反应。但是，Fe-N-C材料的应用受制于缓慢的ORR反应动力学，导致高反应过电势，而且阻碍能源转化效率。

有鉴于此，香港城市大学叶汝全副教授、加州理工学院William A. Goddard III教授等以铁酞菁（FePc）作为模型催化剂，研究局部应力增强Fe-N-C催化剂的ORR性能。

本文要点：

（1）

通过DFT理论计算预测4e^- ORR生成H₂O的反应机理，发现弯曲、平面FePc催化剂的不同反应机理之间的关键区别，发现分子应力能够降低~60 meV的能垒，加快*OH脱附反应动力学。

（2）

基于理论预测的结果，作者发现在单壁碳纳米管表面的应力FePc催化剂具有0.952的半波电位（E_1/2）和35.7 mV dec^-1的Tafel斜率，这个性能达到目前报道最好的Fe-N-C催化剂的水平。此外，这项研究发现平面FePc和弯曲FePc的E_1/2电位相差70 mV，而且具有显著的Tafel斜率区别。构筑Zn-空气电池，在电流密度为10 mA cm^-2，最大功率密度达到350.6 mW cm^-2，质量活性达到810 mAh g_Zn^-1。

这项研究结果表明分子应力（molecular strain）为调节Fe-N-C材料的ORR催化活性提供一种有效的途径。

参考文献

Charles B. Musgrave III, Jianjun Su, Pei Xiong, Yun Song, Libei Huang, Yong Liu, Geng Li, Qiang Zhang, Yinger Xin, Molly Meng-Jung Li, Ryan Tsz Kin Kwok, Jacky W. Y. Lam, Ben Zhong Tang, William A. Goddard III*, and Ruquan Ye*, Molecular Strain Accelerates Electron Transfer for Enhanced Oxygen Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16637

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16637