金属卤化物钙钛矿中热载流子（HC）的冷却机制是一个争论的话题，由于其在钙钛矿基光电子性能中的关键作用而受到了极大关注。近日，佩鲁贾大学Filippo De Angelis、CNR化学科学与技术研究所Daniele Meggiolaro、印度海得拉巴理工学院Arup Mahata报道了二维至三维金属卤化物钙钛矿中电子-声子相互作用和热载流子冷却。
本文要点：
1) 2D钙钛矿中的HC冷却速度比其3D对应物快，而在2D/3D钙钛矿中，冷却速度随着无机量子阱厚度的减小而加快。作者使用第一性原理计算表明，弯曲和拉伸声子分支之间的电子-声子（e-ph）耦合强度调制可以解释这一观察结果。从原型BA2PbI4和PEA2PbI4 2D钙钛矿开始，作者研究了n=1和3的2D/3D钙钛矿中单个声子模的e-ph耦合，并与原型3D MAPbI3系统进行了对比。
2) 当n=1时，e-ph与60-120 cm-1范围内的高频伸缩声子模式耦合最高，而随着量子阱层的增加，耦合降低，接近三维体极限，其中e-ph与低频弯曲声子模式（<60 cm-1）的耦合占主导地位。具有相同量子阱结构的较长间隔阳离子对e-ph耦合的影响有限，突显出控制HC冷却的主要因素是无机子晶格内的量子限制。
Arup Mahata et.al Rationalizing Electron–Phonon Interactions and Hot Carriers Cooling in 2D to 3D Metal Halide Perovskites Adv. Energy Mater. 2025
DOI: 10.1002/aenm.202303405
https://doi.org/10.1002/aenm.202303405
