Chem:精确构筑Pt-Fe-Pt活性位点实现巴豆醛的选择性催化
纳米技术 纳米 2025-01-19

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在单点尺度上分散催化活性更高的贵金属,确保了双金属颗粒上选择性非均相氢化的最大原子效率。但是,由于由此产生的电子结构的改变,贵金属原子的低密度和随机位置损害了固有活性和/或选择性。

有鉴于此,中国科学院大连化物所申文杰研究员、李勇研究员、中国科学技术大学李微雪教授、卡尔斯鲁厄理工学院Yuemin Wang等报道以Pt-Fe-Pt异三聚体的形式密集分布和精确排列Pt原子不仅催化巴豆醛(CAL)中C=O键的优先氢化,而且将反应速率提高了35倍,避免了催化活性-产物选择性的权衡。

本文要点:

(1)

在673K下对Pt-Fe2O3对进行H2还原,制备了Pt-Fe-Pt活性位点,其中3.3nm Pt颗粒位于9.8nm Fe2O3颗粒。能够识别位点化学键的方式与CAL分子相互作用:左端Pt原子锚定C=C键,而中心Fe原子激活C=O键,后者被吸附在右端Pt原子上的H原子进一步氢化。

(2)

这项发现的结果表明,构筑性能优异 的催化需要活性位点中的金属原子与反应分子中的官能团之间的位点键之间的识别。通过原子精度的活性位点设计,这种策略能够适用于各种双金属催化剂,实现制备精细化学品和特种化学品的选择性控制。

 

参考文献

Di Zhou, Junjun Wang, Minzhen Jian, Yong Li, Zheng Jiang, Shuang Liu, Yan Zhou, Jiake Wei, Christof Wöll, Wei-Xue Li, Yuemin Wang, Wenjie Shen, Fine-tuned coordination environment of Pt-Fe-Pt active site for selective heterogeneous hydrogenation of crotonaldehyde, Chem 2025

DOI: 10.1016/j.chempr.2024.11.018

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424006028

 


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