有机电氧化耦合制氢因其操作电压低而受到越来越多的关注。但是,如何实现自发产氢并同时将有机物转化为高附加值产物仍然具有非常高的挑战。
有鉴于此,华中科技大学李箐教授、王谭源副教授等开发超薄的Au/Pt双晶体纳米线(NW)催化剂,用于电化学葡萄糖氧化和HER反应,构建自发进行的产氢系统。
本文要点:
(1)
与Pt纳米线相比,Au3Pt纳米线具有更多的Pt-Au配位结构,以及在晶体的边界产生局部拉伸应变,这种作用有助于葡萄糖选择性的电化学氧化生成葡萄糖酸(GNA)(起始电位仅为0.07 VRHE,选择性>90%)。
(2)
原位光谱和理论计算表明,Au3Pt纳米线可以通过“Pt位点到Au位点转移”的机理降低生成葡萄糖酸的能垒,并且减轻Pt位点的中毒现象,有利于强吸附的葡萄糖酸内酯分子的脱附。
因此,修饰Au3Pt纳米线催化剂的不对称电池实现了自发制氢和同时进行葡萄糖的增值化转化,峰值功率达到50 mW,在50 mA/cm2的电流密度,输出电压达到0.24 V,性能优于目前最先进的制氢电解槽。该装置每生产1 kg H2,阳极产物可实现64.2美元的价值(葡萄糖酸价格为1200 美元/吨),而且产生5.36 kWh的电能。
参考文献
Hao Shi, Tanyuan Wang, Zijie Lin, Shuxia Liu, Xuan Liu, Ruixin Zhou, Zhao Cai, Yunhui Huang, Qing Li, Spontaneous Hydrogen Production Coupled with Glucose Valorization through Modulating Au-Pt Coordination on Ultrathin Au3Pt Twin Nanowires, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424476
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424476