二氧化碳热催化加氢制乙醇备受关注,因为乙醇运输便捷,且在化学合成中具有重要价值。有鉴于此,香港理工大学劳子桓(Tsz Woon Benedict Lo)教授、Ka-Fu Yung、殷骏助理教授、苏州科技大学杨鸿斌教授等报道了一种先进的二氧化碳加氢制乙醇催化剂,该催化剂通过将单原子Ir1精确沉积在In2O3纳米片上的P簇岛制备而成。
本文要点:
(1)
在180°C、1.0 MPa(H2/CO2=3:1)的反应条件,Ir1-Px/In2O3催化剂的乙醇产率达到3.33 mmol g-1 h-1,TOF达到914 h-1,几乎是未改性的Ir1/In2O3催化剂的8倍。此外,在接近工业条件的5.0 MPa 压力下,Ir1-Px/In2O3催化剂的TOF可高达 2108 h-1,超过了此前报道的催化剂。
(2)
原位表征与理论计算之间的结合结果表明,Ir1-Px结构显著促进加氢反应的发生。Ir1原子有助于CO2的活化和C-C偶联,周围的P岛具有优异的解离H2能力。这三个步骤对CO2加氢反应至关重要。
这一发现为调控现有催化剂的微环境提供新途径,有助于复杂催化反应的进行。
参考文献
Lingyue Liu, Jinjie Liu, Guangchao Li, Xiuwen Shi, Jun Yin, Shourong Zheng, Ka-Fu Yung, Hong Bin Yang, Tsz Woon Benedict Lo, Exceptional CO2 Hydrogenation to Ethanol via Precise Single-Atom Ir Deposition on Functional P Islands, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422744
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422744