氢溢流是催化加氢反应的重要过程，氢溢流现象有助于氢气分子的活化，而且能够调节可还原氧化催化剂的表面化学性质。

有鉴于此，美国劳伦斯伯克利实验室Ethan J. Crumlin、匹斯堡大学Giannis Mpourmpakis等报道通过常压X射线光电子能谱、DFT理论计算以及微观动力学建模等原位手段，研究Pt诱导的单斜氧化钨γ-WO₃的氢溢流现象，研究了不同温度下的催化剂表面态的动态演变。

本文要点：

（1）

在室温下，在Pt簇的促进下，氢溢流导致形成W⁵⁺和氢中间体（OH物种和吸附H₂O）的形成。随着温度升高，吸附水分子脱附、逆向氢溢流、氢原子从表面到体相的扩散之间发生相互的竞争，导致近表面的W原子的重新氧化，随后再还原。

（2）

通过实验结果与模拟计算之间结合，为全面理解氢与可还原金属氧化物相互作用的机制提供帮助，这对于设计性能更加优异的加氢催化剂提供指导。

参考文献

Haoyi Li, Mona Abdelgaid, Jay R. Paudel, Noah P. Holzapfel, Veronica Augustyn, James R. McKone, Giannis Mpourmpakis*, and Ethan J. Crumlin*, Operando Unveiling of Hydrogen Spillover Mechanisms on Tungsten Oxide Surfaces, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c13711

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13711