理性调控催化剂在电催化分解水反应过程中原位形成的催化活性位点仍然是一个巨大的挑战。
有鉴于此,加拿大西安大略大学孙学良院士(中国工程院外籍院士)、深圳大学任祥忠教授、罗兆艳助理教授、苏州大学张浩博士等报道一种偏压活化催化剂的策略调控催化剂原位Ga刻蚀,导致层状Ir@Ga2O3催化剂在电催化OER反应过程中发生动态表面结构重构。
本文要点:
(1)
原位重构的Ga-O-Ir界面在OER过电势下保持较高的水氧化反应速率,作者发现Ga-O-Ir界面的OER反应遵循双核吸附演变机理,其中配位不饱和IrOx是催化活性位点,GaOx原子促进水分子解离生成OH*,以及将OH*转移到Ir位点的功能。
(2)
通过这种作用,打破了OH*和OOH*之间的吸附能标度关系,显著降低决速步骤的能垒,显著增强催化活性。Ir@Ga2O3催化剂显著降低过电势,在1.76 V达到2 A cm-2电流密度,能够在1.63 V的规模化PEM电解槽以1 A cm-2电流密度进行稳定工作,时间长达1000 h,性能衰减速率仅为11.5 μV h-1。
这项工作推动了人们对于反应物-催化剂相互作用和催化剂结构重构的结合进行考虑,从这种方法改善PEMWE的Ir催化活性和稳定性的策略仍然未曾得到关注。
参考文献
Yinnan Qian, Yirun Guo, Zijie Yang, zhaoyan luo, Lei Zhang, Qianling Zhang, Chuanxin He, Hao Zhang, Xueliang Sun, Xiangzhong Ren, Bias-Induced Ga-O-Ir Interface Breaks the Limits of Adsorption-Energy Scaling Relationships for High-Performing Proton Exchange Membrane Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202419352
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419352