PNAS:由甲基转移酶启发构筑分子催化剂实现电催化还原CO2合成乙烷
纳米技术 纳米 2025-01-31

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含有单个金属中心的分子催化剂能够将CO2还原为多种多样的具有价值的C1化合物,包括CO、HCOOH、CH3OH。但是,通常这些分子催化剂无法将CO2还原为C2化合物,比如乙烷、乙烯。能够从CO2通过C-C偶联生成乙烷、乙烯的催化剂目前仍然局限于异相材料相关催化剂。

有鉴于此,印度科学培养协会(IACS)Abhishek Dey等报道一系列结构简单并且修饰悬垂巯基的Fe卟啉催化剂,能够以H2O作为质子,将CO2还原为乙烷。

本文要点:

(1)

这种悬垂巯基的Fe-卟啉催化剂在CO2还原为乙烷的电催化反应中实现>40 %的法拉第效率,其他的产物是CO。

反应机理研究结果表明,反应包括CO2产生的甲基官能团转移到相邻的悬垂巯基(该过程与甲基转移酶类似),随后形成的硫醚与另一个CO2还原涩会给你成的Fe(II)-CH3之间进行C-C偶联。

(2)

这种分子骨架结构中的巯基作为用于将第一个CO2还原生成的C1产物的“停车位”(parking space),从而能够形成C-C键。这使得电化学还原CO2能够直接产生天然气成分的一种。

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参考文献

S. Patra, S. Dinda, S. Ghosh, T. Roy, A. Dey, Synthesis of ethane from CO2 by a methyl transferase–inspired molecular catalyst, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2025, 122 (2) e2417764122

DOI: 10.1073/pnas.2417764122

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2417764122


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