固体电解液界面相(SEI)是控制Li介导N2还原合成氨反应过程中控制传质和选择性的关键。开发能够形成合适SEI(含有机成分-无机成分的复杂结构)的策略能够改善Li-N2R的性能。
有鉴于此,斯坦福大学Thomas F. Jaramillo教授、Adam C. Nielander等报道通过分析SEI的组成与NH3法拉第效率之间的关系,得到SEI的结构-性质关系。
本文要点:
(1)
通过调节反应温度,能够调控电解液的分解反应,观测发现SEI的变化,因此揭示了NH3法拉第效率的变化趋势与电解液溶剂之间的关系。这种权衡性导致NH3的法拉第效率表现随时间的波动(temporal fluctuations),但是最高的NH3法拉第效率能够达到40 %,这个法拉第效率是目前文献报道的温和条件下的批反应器生成NH3最高的结果。
(2)
这项工作展示了开发新型电解液对于调节SEI选择性的重要性,以及开发新型电解液对于改善Li-N2R性能的重要性。
参考文献
Peter Benedek, Yamile E. Cornejo-Carrillo, Alden H. O’Rafferty, Valerie A. Niemann, Sang-Won Lee, Eric J. McShane, Matteo Cargnello, Adam C. Nielander, Thomas F. Jaramillo, Temperature-dependent solid electrolyte interphase reactions drive performance in lithium-mediated nitrogen reduction to ammonia, Joule 2025
DOI: 10.1016/j.joule.2025.101820
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435124005464