双位点催化剂能够加快复杂电催化反应的速率,但是双位点催化剂面临的挑战在于如何实现高担载的精确双位点结构,因此同时得到优化的活性、稳定性、催化特异性。
有鉴于此,同济大学雷振东教授、新加坡南洋理工大学陈晓东教授、中国科学院固体物理研究所黄行九研究员等报道一种分步骤定向配位工程的策略,将高负载量的Pt单原子(Pt1, 1.41 wt %)和高负载量的Au25(SG)18纳米簇(Au25, 18.92 wt %)逐步配位修饰到C3N4上。
本文要点:
(1)
通过这种逐步配位工程策略,得到的Pt1和Au25能够占据g-C3N4基底的特定表面位点,因此实现了优异的稳定性和未曾预料的电催化活性。在As(III)催化中实现了8.32 μA ppb-1的灵敏度,这个灵敏度比以往报道中性条件的结果高2倍。这种增强的检测限(0.2 ppb)对于监控水体品质以及保护公共安全免于受到As中毒非常关键。
(2)
此外,通过形成Pt-As化学键和As-S化学键有助于打破As-O化学键,因此降低决速步骤的反应能垒,显著增强酸性催化As的反应活性。这项研究结果不仅为构筑高效双位点异相催化剂提供帮助,而且揭示了原子尺度增强催化反应效率的机理。
参考文献
Xiangyu Xiao, Pei-Hua Li, Liang Tang, Deli Wu, Huarong Xia, Zong-Yin Song, Yong-Huan Zhao, Bo Liang, Meng Yang, Rui Tang, Jingyi Yao, Xing-Jiu Huang, Xiaodong Chen, Zhendong Lei, Stepwise Coordination Engineering of Pt1/Au25 Dual Catalytic Sites with Enhanced Electrochemical Activity and Stability, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417900
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417900