甲烷是一种主要的温室气体和丰富的碳原料,但是甲烷分子具有高对称性和热力学稳定性,导致甲烷的催化转化具有非常大的挑战,容易过度氧化生成CO2。传统的甲烷催化转化需要高温和高压,这种严苛的反应条件限制了对于其复杂反应步骤的优化。
有鉴于此,中国科学技术大学吴宇恩教授、江俊教授、姚涛教授、张昱副教授等报道基于Ga合金,开发了新颖的Cu单原子修饰的液体金属催化体系Cu-LMC。
本文要点:
(1)
这种Cu-LMC催化体系表现了较高的甲烷转化为甲醇的转化率(5.9 mol gCu-1 h-1),选择性达到82 %。这个结果表明Cu-LMC通过Cu-O-Ga结构的Cu位点显著增强温和条件下的表面氧化性能,同时保留催化剂的结构柔性。
(2)
通过原位XPS和XAFS表征,以及AIMD理论计算模拟,表明Cu-LMC催化剂的自适应结构使得降低甲醇脱附能量,增加生成副反应产物的能垒,改善了整个甲烷转化过程。本文研究结果展示了设计动态和适应性的催化剂对于克服传统局限以及改善催化反应效率的重要性。
参考文献
Yuen Wu, Haoran Zhang, Yinhe Wang, Xiaokang Liu, Fan Wu, Xiaoqian Wang, Chunrong Ma, Xiao Han, Yihua Ran, Yan Zhang, Zhiwen Zhang, Qiang Xu, Zhandong Wang, Guozhen Zhang, Jing Wang, Jun Cai, Zhi Liu, Yu Zhang, Tao Yao, Jun Jiang, Improving the Methane Oxidation by Self-Adaptive Optimization of Liquid-Metal Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202421554
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202421554