在不同pH的溶液下进行电催化还原硝酸盐(eNO3-RR)合成氨对于处理含有硝酸盐的真实废水非常重要,但是开发在宽pH区间内高活性且稳定的催化剂仍然是个巨大挑战。
有鉴于此,北京化工大学胡传刚教授、陈晓春教授等报道一种多级碳结构非金属电催化剂(C-WFEC),这种多级结构碳催化剂为带有侧翼的共轴纳米电线结构W-CCNs(winged carbon coaxial nanocables),这种结构是通过石墨烯纳米片和碳作为外层组成,其中的碳纳米管具有丰富的拓扑缺陷。
本文要点:
(1)
通过CNTs进行适度氧化,随后引入拓扑缺陷,得到这种多级碳结构电催化剂。W-CCNs具有功能性分离的性质,其中催化剂的CNTs内核促进高效率的电荷分离,外层含有原位生成的石墨烯纳米片和富含拓扑缺陷的碳层,并且具有不同的碳原子结构。这种结构在促进NO3-吸附,水分子解离,生成N-H化学键起到关键作用。
(2)
这种创新型设计的催化剂结构使得C-MFEC催化剂具有优异的eNO3-RR电催化活性,在酸性、中性、碱性电解生成NH3的速率分别达到49.5、75.3、88.1 g h-1 gcat-1,这种催化活性指标不仅展示了C-MFECs催化剂的优势,而且可以与含金属的催化剂竞争,甚至超过了含有金属的催化剂的性能。
参考文献
Xiaowen Liu, Linjie Zhao, Yuanqing Shen, Weihua Peng, Baoguang Mao, Jianhua Hou, Dan Wang, Xiaochun Chen, Yao Dai, Canjie Zhang, Chuangang Hu, Hierarchical Carbon-Based Electrocatalyst with Functional Separation Properties for Efficient pH Universal Nitrate Reduction, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417623
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417623