开发智能的具有自适应能力(intelligent self-adjusting)的多功能光催化剂对于光催化过程非常重要。
有鉴于此,长春理工大学李艳辉教授、Yanwei Li等报道开发了一种能够在不同pH环境下,苯酚-苯醌之间进行结构转变的智能COF光催化剂Por-HQ-COF,用于光催化氧化、光催化还原、光催化合成H2O2。
本文要点:
(1)
Por-HQ-COF作为一种智能光催化剂,能够在溶液pH变化下变成Por-BQ-COF,或者从Por-BQ-COF变为Por-HQ-COF。苯酚-苯醌之间的重构和转换不仅导致形貌以及表面积显著改变,导致能带结构和电荷分离发生完全的改变,因此影响光电性质。
(2)
在酸性条件下Por-BQ-COF自发转变为Por-HQ-COF,并且能够将高浓度Cr(IV)还原为Cr(III)。在中性环境下,超氧阴离子(·O2-)导致Por-HQ-COF重构为Por-BQ-COF,加快高浓度盐酸四环素(TC, tetracycline hydrochloride)的降解反应速率。在碱性环境下,Por-HQ-COF的结构变为Por-BQ-COF,因此表现优异的光催化合成H2O2性能,在λ>420 nm时,在没有牺牲试剂的情况时的H2O2生成速率达到1525 μmol h-1 g-1。研究结果表明强碱性能够降低从H2O分子中摘取氢原子的能垒,并且确定了生成H2O2的催化活性位点。
这项研究为开发智能型光催化剂提供新型策略,填补了光催化剂在全pH下的应用。
参考文献
Hao Li, Yanwei Li, Xiaoling Lv, Chong Liu, Nazhen Zhang, Jing Zang, Penghan Yue, Yue Gao, Cong Liu, Yanhui Li, A Covalent Organic Framework as Photocatalyst for Smart Conversion Between Photooxidation and Photoreduction and H2O2 Production in Full pH Environment, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202415126
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415126