在合成化学品的过程中与光激发电荷载流子集成能够实现巨大的可持续发展优势,特别是替代常见合成过程中有毒且价格昂贵的氧化剂或者还原剂。这种转化过程通常受控于光电极/光催化剂的光吸收和载流子动力学的优化。
有鉴于此,海南大学王宁教授、罗强研究员、北德州大学马胜前教授(Shengqian Ma)等报道制备其中嵌入plasmonic Ag纳米粒子的Cu+/Cu2+取代的双钙钛矿光阳极,实现了无偏压光电化学合成溴醇(bromohydrins)和H2O2。
本文要点:
(1)
光谱表征和三维有限元时域模拟的结果表明,Ag纳米粒子能够增强电磁能量的利用,改善载流子的分离效率。
与Cs2AgBrBr6相比,通过Cu2+和Ag纳米粒子的协同作用,2-溴-1-苯乙醇的产量提高7倍,并且生成H2O2的产量达到25.8 μmol h-1 cm-2。实验和理论计算研究结果表明,Cu2+取代能够增强Br-的吸附和氧化,促进烯烃通过亲电加成发生溴羟基化反应。
(2)
这些发现为设计先进的金属卤化物钙钛矿用于可持续的太阳能驱动化学转化反应提供帮助。
参考文献
Linqian Li, Qiang Luo, Yifan Wang, Xueli Zhang, Yating Wen, Ning Wang, Thamraa AlShahrani, Shengqian Ma, Creation of dopant-plasmon synergism in double perovskites for bias-free photoelectrochemical synthesis of bromohydrins and hydrogen peroxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424395
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424395