光催化合成H2O2是质子耦合电子转移(PCET)过程,光催化合成H2O2过程面临着光生电子转移和质子供应之间动力学不匹配的问题。
有鉴于此,吉林大学谢腾峰教授、汪大洋教授等报道为了解决这个问题,提出并设计了结构为TiO2纳米粒子顶部修饰碳量子点,外部包覆聚多巴胺层的核壳结构纳米复合催化剂。
本文要点:
(1)
这种设计的核壳结构复合催化剂能够在pH 1-9的区间表现稳定的催化活性,在甲醇或者水中制备H2O2的速率分别达到18.14 mmol g-1 h-1或8.66 mmol g-1 h-1。
(2)
这种独特且具有pH容忍性的光催化剂创新性的使用碳量子点修饰在TiO2核和聚多巴胺(PDA)壳之间,这种结构不仅能够用于存储质子缓冲局部酸性微环境,而且作为质子/电子双重促进剂,维持质子和光生电子转移的动力学实现匹配,因此能够在比较宽的pH区间通过2 e-选择性还原O2制备H2O2。
参考文献
Linjia Li, Qijing Bu, Tao Lang, Rui Zhang, Youyu Pang, Yuling Zhang, Yanhong Lin, Dejun Wang, Tengfeng Xie, Dayang Wang, Leveraging Carbon Quantum Dot Spacers as Dual Proton/Electron Boosters to Upgrade TiO2@Polydopamine Photocatalysts for pH-resilient Conversion of O2 into H2O2, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501357
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501357