人们广泛的将M-N-C结构的单原子催化剂（SAC）是具有前景的ORR电催化剂。根据Sabatier理论，优化的3d金属催化剂，比如Fe/Co-N-C具有合适的结合强度，因此表现优异的催化活性。但是，Ni/Cu-N-C催化剂中的弱结合M-N-C位点表现的优异ORR催化活性是目前难以理解，因此需要进一步研究其潜在的机理。

有鉴于此，日本东北大学李昊教授、悉尼大学魏力博士、日本东北大学/上海交通大学张頔助理教授等报道通过理论和实验结合，为弱结合方式M-N-C单原子催化剂具有反常的高活性ORR性能的机理提供理解帮助。

本文要点：

（1）

将pH-电场耦合的微动力学模型与详细的实验电子结构分析进行结合，提出弱结合SAC催化位点的ORR电催化反应的新型关键步骤。

这个步骤对吸附标度关系、电场响应、溶剂化作用产生显著影响，进一步影响HOO*转变为O*关键步骤的能垒，影响pH依赖性。

（2）

通过同步辐射光谱分析，进一步表明弱结合方式M-N-C结构模型，发现N原子的反键π轨道的电子浓度增加，验证N-O化学键。这些研究结果重新定义弱结合方式M-N-C催化剂的行为，为M-N-C催化剂在清洁能源领域的应用提供帮助。

参考文献

Di Zhang*, Fangxin She, Jiaxiang Chen, Li Wei*, and Hao Li*, Why Do Weak-Binding M–N–C Single-Atom Catalysts Possess Anomalously High Oxygen Reduction Activity?, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16733

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16733