开发光驱动的能源转换器件需要能够在原子尺度调控固体材料的缺陷态电子结构。但是以往制备氧空穴(Vo)作为能带间能级的方法通常非常困难,因为需要精确的控制Vo的分布和浓度。
有鉴于此,韩国首尔大学Junwoo Son等提出了在热力学条件下逐步生长锐钛矿相TiO2因此在同质结上修饰空间限域Vo的策略。
本文要点:
(1)
虽然L-TiO2和H-TiO2单层都表现为绝缘性,但是发现在高品质TiO2薄膜(H-TiO2)顶上生长低压和低温(L-TiO2)的多步骤生长的薄膜,产生金属态行为(高载流子密度和高电子迁移率)。
通过多种多样的表征,发现Vo层限域在界面处的4个单晶胞范围内,并且在低温条件下,顶部L-TiO2薄膜晶化。形成的2D Vo层导致形成能带内的中间能隙,增强光生载流子的寿命(≈300 %)和光吸收性能。
(2)
这项研究开发的合成策略实现了对功能缺陷结构的局部限域,展示了能带内的中间间隙对于光驱动催化反应动力学的重要性。
参考文献
Minwook Yoon, Yunkyu Park, Hyeji Sim, Hee Ryeung Kwon, Yujeong Lee, Ho Won Jang, Si-Young Choi, Junwoo Son, 2D Vacancy Confinement in Anatase TiO2 for Enhanced Photocatalytic Activities, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202413062
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413062