虽然γ-氨基-α-羟基丁酸(AHBAs)在许多领域具有重要意义,但是如何开发AHBAs的直接合成方法以及探索AHBAs的功能仍然受到严重阻碍。
有鉴于此,华南理工大学张珉教授等制备了N掺杂碳作为载体,修饰双功能Co催化剂(Co-DAPhen/C)。
本文要点:
(1)
通过价格便宜且丰富的硝基芳烃、甲醛、丙烯酸酯作为原料,实现还原串联催化合成反应。这种三组分反应具有广阔的反应物兼容性和官能团容忍性,使用容易获得且能够重复利用的催化剂,具有非常高的步骤经济性和原子经济性。
催化剂的Co活性位点参与甲酸之间的温和还原,其中N掺杂碳载体能够物理吸附的方式富集HCHO和丙烯酸酯,因此促进通过缩合反应和1,3-偶极环加成反应,分别捕获羟胺和硝酮中间体。
(2)
这种金属-载体协同策略打破传统硝基芳烃还原为苯胺的过程,构成新颖的串联反应。这项工作将温和的还原反应和有效的中间体转化反应结合,通过理性催化剂设计发展有用的串联反应。
参考文献
Haotian Hua, Chenggang Ci, Pierre H. Dixneuf, and Min Zhang*, Reduction-Interrupted Tandem Reaction for General Synthesis of Functional Amino Acids by a Heterogeneous Cobalt Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15284
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15284