电催化还原CO2(CO2RR)为将CO2转化为具有价值的化学品的方式,提供解决温室气体排放的方案。在各种多碳化学品中,正丙醇是具有前景的产物,正丙醇不仅具有高能量密度(~27 MJ/L),而且具有广泛的工业应用。但是,合成正丙醇需要催化剂能够克服复杂的反应路径,并且避免竞争副反应。
有鉴于此,内华达大学拉斯维加斯分校Christopher J Barile等报道结构为Cu/Cys/Au催化剂,这种催化剂通过自组装单层(SAM)构筑得到,显著增强了生成正丙醇的法拉第效率。
本文要点:
(1)
修饰半胱胺(cysteamine)的Cu载体能够均匀的修饰Au3+-二巯基丁二酸(dimercaptosuccinate)复合物,因此实现了均匀的电化学沉积Au。得到的Cu/Cys/Au电极在-1.2 V vs. RHE生成正丙醇的法拉第效率达到29.1 %,比传统Au-Cu电催化剂的性能显著改善。
(2)
控制实验研究结果表明Au和Cu都是选择性生成正丙醇所必须的,通过改变SAM膜的半胱胺(cysteamine)和丙硫醇(propanethiol)比例,能够精确的调控Au在Cu上的覆盖。
这项研究表明SAM策略对于精确调控表面工程的重要性,为实现选择性电催化CO2RR提供一种途径和方法。
参考文献
Nikhil C. Bhoumik, Quinn A. Padovan, Tania Akter, David K. Stem, Christopher J Barile, Gold Self-Assembly on Copper Electrodes Promotes n-Propanol Formation in Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423882
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423882