Ru单原子催化剂是具有前景的乙炔氢氯化制备乙烯氯的催化剂,但是Ru原子容易发生过度的氯化,导致催化活性和稳定性受到抑制。
有鉴于此,上海交通大学徐浩淼副教授、浙江大学谢鹏飞研究员等通过连续的氧刻蚀,合成氧掺杂Ru单原子催化剂,实现了优异的乙烯氯产量(>99.38 %)和稳定性(>900 h,180 h-1),远超对照的Ru催化剂性能。
本文要点:
(1)
实验和理论计算结果表明,不对称单原子Ru能够促进不常见的氧介导氢溢流(oxygen-mediated hydrogen spillover),因此能够通过Eley-Rideal机理进行反应,反应过程具有比Langmuir-Hinshelwood反应更低的能垒。
因此,单原子Ru催化剂具有更高的反应动力学,而且限制产物的过度氯化,得到优异的催化剂持久性。
(2)
这项研究为设计具有优异乙炔氢氯化反应的多功能催化剂提供策略。
参考文献
Yurui Fan, Haomiao Xu, Mingming Wang, Zhisong Liu, Hongyuan Qi, Wenjun Huang, Lei Ma, Feng Yu, Zan Qu, Pengfei Xie, Bin Dai, Naiqiang Yan, Oxygen-Mediated Hydrogen Spillover Promotes Stable Synthesis of Vinyl Chloride on Ru Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501040
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501040