光敏剂辅助光催化体系为克服缺乏本征光吸收的催化剂的局限提供解决方案,但是如何在光敏剂和催化剂之间产生高效电子转移仍然是个巨大挑战。将光敏剂成分修饰到反应中心位点能够形成明确的电荷转移通道,这种方法有可能解决光敏剂和催化剂之间面临的电子转移问题。
有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授、广西大学罗俊等报道通过静电驱动自组装方法,将光敏剂分子与MOF集成,构成原子性Ru-Cu双功能结构位点,促进高效率的局部电荷转移。
本文要点:
(1)
在构筑的这种新型体系中,[Ru(bpy)3]2+和Cu分别作为光敏剂和催化活性位点,分别用于产生光生载流子和制备H2O2。通过光敏剂和催化位点的集成,显著降低电荷转移的能垒。
(2)
通过超快光谱和原位表征,表明Ru-Cu位点具有更快的取向电荷转移,比光敏剂的分子体系提高好几个数量级。因此相比于光敏剂的分子体系,生成H2O2的速率由15.3 μmol g-1 h-1提高至570.9 μmol g-1 h-1。
这项工作展示了一种在原子尺度将光敏剂分子和催化活性位点集成的策略,具有实现超快速输送光生载流子和增强光催化活性的前景。
参考文献
Chengyang Feng, Jumanah Alharbi, Miao Hu, Shouwei Zuo, Jun Luo, Hassan S. Al Qahtani, Magnus Rueping, Kuo-Wei Huang, Huabin Zhang, Ultrafast Charge Transfer on Ru-Cu Atomic Units for Enhanced Photocatalytic H2O2 Production, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202406748
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202406748