催化水解(Catalytic hydrolysis)反应是一种符合可持续发展需求的降解全氟化合物(PFCs, perfluorinated compounds)的方法,但是由于切断强C-F化学键需要高温反应条件,因此催化水解降解PFCs仍然具有非常大的困难与挑战。
有鉴于此,中南大学刘敏教授等开发一种创新的活化C-F化学键的策略,通过Zn-O-Al位点构筑配对的Lewis酸和Brønsted酸作为协同位点,促进典型PFCs分子(CF4)的C-F化学键分解。
本文要点:
(1)
DFT理论计算结果表明三配位Al(AlIII)位点和Zn-OH官能团,能够协同增强CF4分子的吸附和分解。通过XAS谱、NH3-TPD表征,验证原子分散Zn-O-Al位点存在AlIII和Zn-OH结构。
CF4-TPD表征和原位红外表征验证Zn-O-Al位点促进CF4分子吸附和活化C-F化学键。
(2)
Zn-O-Al位点通过Lewis酸和Brønsted酸的一对位点在560 ℃实现100 %的CF4分解,稳定性超过250 h。
参考文献
Wenjie Luo, Kang Liu, Tao Luo, Junwei Fu, Hang Zhang, Chao Ma, Ting-Shan Chan, Cheng-Wei Kao, Zhang Lin, Liyuan Chai, Michelle L. Coote, and Min Liu*, Promoting C–F Bond Activation for Perfluorinated Compounds Decomposition via Atomically Synergistic Lewis and Brønsted Acid Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15280
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15280