电催化还原亚硝酸盐（NO₂RR）能够在温和条件下，将含氮污染物转化为高附加值NH₃。但是NO₂RR电催化反应过程包含多种中间体和多个电子耦合的质子转移步骤，因此导致催化活性较低，生成NH₃的选择性较低。

有鉴于此，中国科学院上海硅酸盐研究所/上海交通大学黄富强教授、中国科学院上海硅酸盐研究所/台州学院王家成教授、大连理工大学杨明辉教授、瑞典皇家理工学院（KTH）Tore Brinck等报道合成CuZn氰化物（Cu_0.8Zn_0.2NCN）固溶体，这种固溶体具有无序局域结构（localized structure distortion）和调控的表面静电势（surface electrostatic potential），因此能够以不对称方式结合NO₂^-。

本文要点：

（1）

Cu_0.8Zn_0.2NCN展示优异的NO₂RR性能，法拉第效率达到~100 %，NH₃产量达到22 mg h^-1 cm^-2，这是目前类似报道最好的结果之一。

理论计算和原位光谱表征结果表明Cu-Zn位点能够与线性极化[NCN]^2-结合，因此CuNCN-NO₂^–位点对称的[Cu–O–N–O–Cu]变成Cu_0.8Zn_0.2NCN-NO₂^–位点的不对称[Cu–N–O–Zn]结构，增强分子的吸附和切断化学键。

（2）

通过Cu_0.8Zn_0.2NCN作为阴极电解，在2.36 V达到2000 mA cm^-2电流密度，并且能够在400 mA cm^-2工业级电流密度连续工作>140 h维持~30 mg_NH3 h^-1 cm^-2。

这项工作展示了固溶体调控表面静电电势的方式开发先进的电催化剂的新策略。

参考文献

Jiacheng Jayden Wang, Huong T. D. Bui, Xunlu Wang, Zhuoran Lv, Huashuai Hu, Shuyi Kong, Zhiqiang Wang, Lijia Liu, Wei Chen, Hui Bi, Minghui Yang*, Tore Brinck*, Jiacheng Wang*, and Fuqiang Huang*, A Copper–Zinc Cyanamide Solid-Solution Catalyst with Tailored Surface Electrostatic Potentials Promotes Asymmetric N-Intermediate Adsorption in Nitrite Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00837

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00837