氮掺杂碳载体修饰Fe-N₄结构活性位点的Fe-N-C催化剂是具有前景的ORR催化剂。但是，如何通过精确调节Fe-N₄位点增强催化活性仍然是个巨大挑战。

有鉴于此，清华大学李亚栋院士、冀淑方博士等报道一种创新的设计策略增强Fe-N₄位点的ORR催化活性和反应动力学，这种创新的设计策略是调控Fe位点的空间配位结构。

本文要点：

（1）

理论计算研究结果表明，Fe₁-N₄SO₂位点（-SO₂为轴向官能团）具有合适的Lewis酸性，能够促进ORR反应，因此改善关键ORR中间体的吸附能。

（2）

为了使用这种策略，开发了一种分子笼组装配位策略，合成含有Fe₁-N₄SO₂配位结构Fe单原子的催化剂（SAC）。与理论预测结果相符，Fe₁-N₄SO₂/NC催化剂展示优异的碱性和酸性ORR催化活性，0.1 M KOH碱性电解液的半波电位E_1/2=0.910 V，0.1 M HClO₄酸性电解液的半波电位E_1/2=0.772 V，这个性能超过Pt/C商用催化剂，超过传统Fe₁-N₄位点Fe SAC催化剂性能，超过平面S配位单原子Fe-N₄-S催化剂的性能。

此外，这种新型催化剂具有较强的准固态Zn-空气电池应用前景，在非常宽的温度区间内具有优异的性能。

参考文献

Qingyun Qu, Yu Mao, Shufang Ji*, Jiangwen Liao, Juncai Dong, Ligang Wang, Qichen Wang, Xiao Liang, Zedong Zhang, Jiarui Yang, Haijing Li, Yongfang Zhou, Ziyun Wang, Geoffrey I. N. Waterhouse, Dingsheng Wang, and Yadong Li*, Engineering the Lewis Acidity of Fe Single-Atom Sites via Atomic-Level Tuning of Spatial Coordination Configuration for Enhanced Oxygen Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17444

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17444