预催化剂(precatalyst)的概念在电催化分解水领域得到广泛的认可,但是预催化剂活化起到的作用,以及预催化剂活化导致电解液组成的改变一直被人们所忽略。
有鉴于此,香港城市大学张文军教授、洪果教授、日本东北大学李昊教授、刘恒等报道电势对预催化剂和电解液的影响,使用Co2Mo3O8作为催化剂模型体系,发现预催化剂变成电化学稳定的Co(OH)2@Co2Mo3O8,并且额外的Mo溶解在电解液中形成MoO42-。
本文要点:
(1)
Co(OH)2@Co2Mo3O8界面加快Volmer反应,在负电势下形成的Mo2O72-(MoO42-产生)进一步增强质子吸附和H2脱附。
(2)
基于这些认识,设计的MoO42−/Mo2O72−修饰Co(OH)2@Co2Mo3O8催化剂在过电势为-0.4 V vs RHE的法拉第效率达到99.9 %,产氢量达到1.85 mol h-1。在100 mA cm-2电流密度稳定工作的时间长达1个月,展示了其工业稳定性。
这项工作展示了预催化剂结构重构和电解液变化对于催化剂设计的重要性。
参考文献
Zhu, A., Qiao, L., Liu, K. et al. Rational design of precatalysts and controlled evolution of catalyst-electrolyte interface for efficient hydrogen production. Nat Commun 16, 1880 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57056-6
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57056-6